鋰硫電池的硫利用效率往往受到絕緣 Li2S 不受控制的電沉積和由此產(chǎn)生的電極鈍化的限制。通過誘導具有位置選擇性的形貌控制Li?S電沉積，成功緩解了硫正極的鈍化問題。研究者將CoP納米針電極與高配位數(shù)（含LiBr）的電解質(zhì)相結合，使Li?S在CoP針尖端選擇性成核并進行三維（3D）生長，而針的下部在放電過程中保持未鈍化狀態(tài)，從而實現(xiàn)了1400 mAh g?¹的高放電容量。通過對比評估未使用CoP納米針電極和/或LiTFSI電解質(zhì)的電池，研究結果表明，尖端效應與高Li?S溶解度的結合有效延緩了電極鈍化。因此，該研究提供了一種控制Li?S沉積位點和沉積形貌的新方法，并提出了一種通過電極和電解質(zhì)設計協(xié)同作用來實現(xiàn)高性能鋰硫電池的新策略。此外，該研究中的選擇性沉積技術，有望應用于下一代電池，如鋰氧電池，這類電池同樣面臨電極鈍化的挑戰(zhàn)。
Fig 1. 由針狀電極和高供體數(shù) （DN） 陰離子實現(xiàn)的位點選擇性和形態(tài)控制 Li
2S 形成示意圖。
Fig 2. （A） 碳布 （CC）、（B） 鈷前驅(qū)體修飾的 CC 和 （C， D） CoP 修飾的 CC 的掃描電子顯微鏡 （SEM） 圖像。比例尺 = A-C 中 5 μm，D 中 2 μm。（E） CoP@CC 的 Co 2p
3/2 和 （F） P 2p 光譜。（G） 原始的、鈷前驅(qū)體修飾和 CoP 修飾的 CC 電極的 X 射線衍射圖。
Fig 3. 在 （A， C） LiTFSI 和 （B， D） LiBr 電解質(zhì)中放電至 （A， B） 2.15 和 （C， D） 2.03 V 的CoP@CC電極的掃描電子顯微鏡圖像。比例尺 = 2 μm。CoP@CC電極在 （E） LiTFSI 和 （F） LiBr 電解質(zhì)中放電至 2.03 V 的 Co 2p
3/2 光譜。（G） CoP 針尖上的模擬電場。（H） 與不同襯底（CoP （211） 刻面、Li
2S （111） 刻面和石墨）上新創(chuàng)建的 Li
2S 的結合能進行比較。
Fig 4. 在 （A） 300、（B） 675 和 （C） 1275 mAh g
s−1 的放電容量下獲得的 CC-TFSI、CC-Br、CoP@CC-TFSI 和 CoP@CC-Br 電池的奈奎斯特圖。（D） 具有完全放電陰極和新鮮含多硫化鋰陰極的重新組裝的 Li-S 電池的恒流放電曲線。CC-TFSI、CoP@CC-TFSI、CC-Br 和 CoP@CC-Br 電池的計時安培圖和 （F） 計時安培圖的峰值時間和 4000 s 持續(xù)時間的總電荷。
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Fig 5. （A） 在 0.33 A g
s-1 下循環(huán)時放電容量的演變和 （B） 具有不同電極形態(tài)和電解質(zhì)的 Li-S 電池的第三循環(huán)充電/放電曲線。
相關研究工作由韓國科學技術院（KAIST）Hee-Tak Kim團隊于2024年在線發(fā)表在《EcoMat》期刊上，Addressing electrode passivation in lithium–sulfur batteries by site-selective morphology-controlled Li
2S formation，原文鏈接：
https://doi.org/10.1002/eom2.12483
轉自《石墨烯研究》公眾號
